近期,华体会体育官网总站刘平乐教授团队连续在化工领域国际顶级刊物《化学工程杂志》(Chemical Engineering Journal,IF: 16.744)和《美国化学会催化杂志》(ACS Catalysis,IF: 13.700)上发表了研究成果《MOF衍生催化剂催化硝基环己烷在乙二胺中高效加氢至环己酮肟:合金和溶剂效应》(Highly Efficient Selective Hydrogenation of Nitrocyclohexane to Cyclohexanone Oxime in Ethylenediamine over MOF-derivedCatalysts: Effects of Ni-Co Alloy and Solvent)和《脱羧效应诱导MOF衍生Ni@C缺陷催化剂催化硝基环己烷高效加氢至环己酮肟》(Decarboxylation-Induced Defectsin MOF-DerivedNi@C Catalysts for Efficient Chemoselective Hydrogenation of Nitrocyclohexane to Cyclohexanone Oxime)。第一作者为华体会体育官网总站袁佩博士,刘平乐教授和吕扬副教授为共同通讯作者。我校为第一完成单位及通讯作者单位。
这两项研究工作对硝基环己烷(NCH)选择性加氢生成环己酮肟(CHO)的过程进行了详细的剖析,对于石油化工行业己内酰胺生产技术的发展具有重要意义。
工作一《MOF衍生催化剂催化硝基环己烷在乙二胺中高效加氢至环己酮肟:合金和溶剂效应》通过简单的Ni-Co-MOF热解法制备了氮掺杂碳层包裹的镍钴合金催化剂。研究发现,Ni和Co之间的合金效应能显著提高催化活性,吡啶-N掺杂增加了催化剂的Lewis碱度,有利于中间体的转化。通过原位表征和计算,提出了硝基环己烷在乙二胺溶剂中加氢可能的反应机理。
工作二《脱羧效应诱导MOF衍生Ni@C缺陷催化剂催化硝基环己烷高效加氢至环己酮肟》采用一种新颖的热脱羧诱导缺陷策略合成了MOFs衍生的具有丰富缺陷的Ni@C催化剂。研究发现,富缺陷的碳与Ni之间的SMSI作用能促进Ni颗粒的分散及表面电荷状态,形成缺电子状态的Ni,从而表现出优异的催化性能。SMSI导致Ni的d带中心较低并且缺电子,更有利CHO的生成。
刘平乐系我校二级教授,教育部新世纪优秀人才、“芙蓉学者”特聘教授、湖南省普通高校学科带头人。其团队长期致力于催化材料与催化反应工程研究,在催化加氢、氧化等领域取得突出的成果,并在国内外刊物上发表论文80余篇,申请国家发明专利45项,授权28项。
撰稿人:袁佩